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四辻 健治*; 舘 幸男; 河村 雄行*; 有馬 立身*; 佐久間 博*
粘土科学, 58(1), p.8 - 25, 2019/00
分子動力学シミュレーションによってモンモリロナイト層間間隙中の水分子やイオンの物性を調査した。膨潤挙動や安定な水和状態に対する層間陽イオンや層電荷による影響が最初に評価された。層間間隙中の水分子や陽イオンの拡散係数はバルク水と比較して小さく、層間間隙が広がるにつれてバルク水に近づくことが確認された。推定された層間間隙水の電粘性効果による粘性係数の変化は、1層あるいは2層水和状態において、また層電荷が高い条件において顕著であった。これらのMD計算によって得られた傾向は、既存の実測データや先行するMD計算事例とも整合することが確認できた。さらに、現状の拡散モデルに用いている電粘性効果を表現するモデルとパラメータは、MD計算結果と実測データの比較を通じて改善できることが示された。これらのMD計算によって得られる分子レベルでの現象理解は、圧縮モンモリロナイト中の拡散モデルの開発と改良に有益な情報を与えるものである。
安楽 総太郎; 松原 勇武*; 森本 和也*; 佐藤 努*
粘土科学, 55(2), p.17 - 30, 2017/00
放射性廃棄物処分場の高pH環境下で生成が予想される主要な鉱物であるブルーサイトとLDHが、それぞれ違うサイトにおいて確認された。LDHの生成が確認されたサイトでは、ブルーサイトに関しても過飽和であったが、その生成は確認されなかった。つまり、一定のAl濃度が溶存している環境では、Mgの消費先として、LDHがブルーサイトよりも優先的であるということが明らかとなった。これは、陰イオン交換能をもつLDHの生成する条件が広がることを意味するため、処分評価上重要な知見である。また、生成したLDH相の陰イオン交換サイトを設定することで、各種陰イオンの層間へのインターカレーションを計算した。その結果、Siの選択係数が非常に高いことが必要になることから、その消費先としては、溶液組成から過飽和であることが確認されたMgとSiの非晶質な鉱物であるMSHの生成の可能性も示唆された。カルシウム炭酸塩の生成に関しては、アラゴナイトの生成が支配的であったため、本研究においては、カルサイトの生成を除外した平衡モデルによりその生成量を予測したが、概ね良い一致を示した。カルサイト生成がMgの濃度により速度論的に抑制されているのであれば、上述のLDHとブルーサイト、さらにはMSHの生成によるMgの消費の記載がより正確になることで、Mg濃度をパラメーターとしてカルサイトとアラゴナイトを含めたカルシウム炭酸塩の生成を速度論的に表現することが可能と考えられる。
亀田 純*; 清水 麻由子
粘土科学, 54(3), p.105 - 113, 2016/00
The very large slip on the shallow portion of the subduction interface during the 2011 Tohoku-oki earthquake (Mw 9.0) caused a huge tsunami along the northeast coast of Honshu, Japan. In order to elucidate the mechanics of such tsunamigenic slip, the Integrated Ocean Drilling Program Expedition 343 (Japan Trench Fast Drilling Project, JFAST), was carried out one year after the earthquake and succeeded in recovering rocks constituting the active plate boundary fault. Mineralogical analyses using X-ray diffraction revealed that the shallow portion of the megathrust is significantly enriched in smectite (60-80wt.%) compared to the surrounding sediments. This mineralogical feature is a fundamental reason for realizing the weak fault zone under various slip conditions as demonstrated by laboratory friction experiments. The smectite-rich deposits are broadly distributed in the northwestern Pacific Ocean, and may therefore potentially enhance conditions for large shallow slip during earthquakes, which would result in large tsunamis for this region.
横山 信吾*; 中田 弘太郎*; 鈴木 伸一
粘土科学, 54(1), p.28 - 35, 2015/08
福島県の土壌には様々な種類の粘土鉱物が含まれており、地域によって主要な粘土鉱物種が異なることが知られている。また、同一の粘土鉱物であっても、その環境により交換性陽イオンの組成なども異なると予想される。そのため、土壌中の放射性セ シウムの安定性を系統的に理解するうえでは、鉱物学的性質の異なる様々な粘土鉱物のCsの収着・脱離挙動を統一的な手法で評価することが重要である。また、周知のとおり放射性セシウムによる汚染度合い(放射性セシウム濃度)は地域によって異なっており、その安定性への影響評価も重要と考えられるが、十分に理解されているとは言いがたい。そこで本研究では、土壌中の放射性セシウムの安定性評価に資するため、Csの収着・脱離挙動に対する粘土鉱物種の影響、粘土鉱物の交換性陽イオン種の影響に関して調べた。具体的には、10
mol/Lおよび10
mol/LのCs溶液を 収着試験の初期濃度として、8種類の粘土鉱物に対して収着・脱離試験を実施した。その結果、10mol/LのCs溶液を用いた収着・脱離試験では、粘土鉱物の層問陽イオン種はCsの収着挙動に影響を与え、その影響は粘土鉱物種により異なることが明らかとなった。一方、10mol/LのCs溶液を用いた収着・脱離試験の結果より、今回使用した粘土鉱物では1
10
mol/g程度のCsを強固に収着することが明らかとなった。
松枝 直人*; Abidin, Z.*; 藤井 直樹*; 小田 治恵; 本田 明
粘土科学, 52(2), p.62 - 70, 2014/00
超ウラン核種を含む放射性廃棄物の地層処分場では、長期間経過後、人工バリアの一部であるベントナイトが、セメント系材料と地下水との反応に由来する強アルカリ性かつ高Ca濃度の水にさらされて、溶解変質する懸念がある。ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトのクラスターモデルを用いた第一原理量子化学計算によって、強アルカリ性環境下では、八面体シート中のAlはMgよりも溶解性が高いことが示された。特に、(010)面や(110)面の端面に存在する、四面体シートと八面体シートを連結する不飽和なSi-O-Al結合が開裂しやすいことが示唆された。各種端面に存在するSi-OH基やAl-OH
基の解離に伴う溶解は生じにくいと推測した。一方、OH
がSiを攻撃し吸着することで、当該Si及び近傍のSiやAlが溶解するパターンが示された。また、少なくとも溶解の初期段階では、交換性陽イオン種(Na
又はCaOH)の違いによる影響は認められなかった。以上より、TRU地層処分場におけるベントナイトの長期安定性を評価する際には、モンモリロナイトの構造化学的因子、特にモンモリロナイトの八面体シートの組成を考慮に入れる必要がある。
小田 治恵; 本田 明; 高瀬 博康*; 小曽根 健嗣*; 佐々木 良一*; 山口 耕平*; 佐藤 努*
粘土科学, 51(2), p.34 - 49, 2013/02
TRU廃棄物の地層処分では、核種の物質移動を抑制するための人工バリア要素として、低透水性のベントナイトを用いた緩衝材が考えられている。セメント由来の高アルカリ性環境では、ベントナイト緩衝材の化学的・鉱物学的変化が生じ、その結果として物質移動特性が変化する可能性がある。本研究では、生起し得る変遷経路とその過程で生じる二次鉱物を抽出し、緩衝材の鉱物学的変遷シナリオを構築した。そして、シナリオに沿った解析ケースを設定し、人工バリア領域の化学反応・物質移動解析を実施した。この結果、準安定相が生成し、安定相が生成しないケースでは、他ケースに比べて、ベントナイトの主要構成鉱物であるスメクタイトの変質が最も進行することがわかった。一方、本解析結果から求められた緩衝材の拡散係数及び透水係数は、すべてのケースにおいて、セメント系材料との界面のごく近傍を除けば、10万年程度の間初期と同等か、拡散係数では若干の低下、透水係数では数倍以内の上昇が見られた。
長縄 弘親
粘土科学, 50(2), p.52 - 57, 2012/01
汚染土壌からの粉塵抑制及び必要最小限の深さでの表土剥ぎ取りを効率的に行うための手法として、ポリイオン/粘土法を提案する。ポリイオン/粘土法は、ポリイオンの持つ土壌粒子の飛散を防止する能力と粘土の持つセシウムを固定化して移行抑制する能力を組合せた手法である。ポリイオン及び粘土は、それぞれチェルノブイリ原子力発電所事故後に使われた実績があるが、組合せて使われたことはない。ポリイオンでは粉塵抑制はできても十分にセシウムを固定できない。また、粘土では土壌中のセシウムを吸着・保持することはできても乾燥すれば微粒子として飛散する。そこで、両者の利点を生かしながら、かつ互いの欠点を解消する組合せとして、ポリイオン/粘土法を開発した。本論文は、ポリイオン/粘土法のラボ試験の結果、フィールド試験及び除染活動などについて、まとめたものである。
佐伯 和利*; 中川 啓*; 和田 信一郎*; 柴田 雅博; 広城 吉成*; 神野 健二*
粘土科学, 42(1), p.1 - 5, 2002/08
還元状態を保持しながら、カルシウムを飽和させたベントナイトに対するFe
, Mnのイオン交換選択性を求める実験を行った。FeとMnともにCaとのイオン交換選択係数はだいたい1前後を示した。よって、ベントナイトに対するFeとMnの吸着特性はほぼアルカリ土類金属イオンと同様であると推察できた。
鈴木 覚; 藤島 敦; 上野 健一; 市川 康明*; 河村 雄行*; 藤井 直樹*; 柴田 雅博; 佐藤 治夫; 北山 一美*
粘土科学, 41(2), p.43 - 57, 2001/12
高レベル放射性廃棄物の地層処分における、緩衝材の核種移行遅延特性と微細構造の関係を理解するために、圧縮成形されたNa型ベントナイトの微細構造について電子顕微鏡観察およびX線回折測定を行い、微細構造をモデル化した。微細構造モデルを使用してトリチウム水の拡散過程の理論解析を行い実験値と比較した。
石川 博久; 柴田 雅博; 藤田 朝雄
粘土科学, 34(3), p.149 - 156, 1994/00
ベントナイトのイライト化変質について、処分場の温度の経時変化を考慮した解析を行った。従来の評価では、保守的な評価として、一定の温度が継続するとして、100
一定の条件でイライト化率の評価を行っていたが、さらに現実的な評価として、廃棄体の埋設密度をパラメータとして、緩衝材の温度の経時変化を計算し、その経時変化に基づきイライト化率の経時変化を算出した。その結果、従来より埋設密度を高くして処分した場合でも、初期の比較的高温(100140)の期間は、ややイライト化速度が高くなるものの、その後は、温度の低下とともにイライト化速度は低下し、長期的に見ると温度一定に比べてイライト化率は小さくなると評価された。他の変質要因についても研究を進め併せて考えていくことにより、さらに経済的な処分システムを構築していくことが考えられる。
